组长:宗旭研究员,
耦合系统“合为贵”
采用人工光合成手段生产太阳能化学燃料可实现太阳能的转化和存储,是解决能源和环境问题的理想途径,相关研究不仅具有重要的科学意义,也具有重要的应用背景。太阳能化学燃料的高效生产有赖于高效系统的构建。传统太阳能化学燃料生产系统主要由单一的基于半导体薄膜的光电化学系统和基于半导体粉末的光催化系统构成。但单一模式的太阳能燃料生产系统主要面临两个方面的巨大挑战。一方面,单一系统的太阳能转化效率仍处于较低水平;另一方面,单一系统的功能难以灵活调变,限制其应用范围。
针对上述问题,本课题组另辟蹊径,采用耦合系统进行太阳能燃料生产的研究。研究理念为通过学科交叉和系统耦合设计,将传统光催化、光电催化系统同具有特定功能的系统(自然光合系统、酶催化系统、生物系统等)有机耦合,集成不同系统的特色和优势,以获得新型的功能及实现高效的太阳能转化。
研究主要从两个大的方面展开:(1)以功能为导向进行学科交叉设计,实现具有靶向功能的太阳能化学燃料生产系统的集成和构建;(2)以性能为目标,优化半导体光生电荷及能量在耦合系统的传输,实现高效太阳能化学燃料生产,并结合超快光谱、原位表征技术与理论计算,揭示光生载流子和能量在系统的传输过程、特性和规律。研究主要涉及以下系统:
(1)光(电)催化-传统催化耦合系统(废物资源化转化、有机化学品合成等…)
(2)光(电)催化-自然耦合系统(生物质转化、CO2转化等…)
(3)光伏-电催化耦合系统(水分解制氢、CO2转化等…)
上述研究属于人工光合成领域的新兴研究方向,具有原始创新性、多学科交叉性和重大挑战性,是有理想、有抱负、有担当的青年才俊的理想选择。
代表性工作:
本课题组所从事的耦合型太阳能转化系统研究属于人工光合成领域的新兴方向。经过近3年的努力,主要取得如下初期进展:
(1)设计并构建光(电)化学反应-化学反应耦合系统,实现太阳能驱动下H2S全分解及选择性氧化制备H2O2的反应,对利用太阳能实现“变废为宝”的绿色化学转化过程具有重要启示。工作发表在Angew.Chem. Int. Ed.和Energy& Environ. Sci.,并被杂志评为“热点文章”。Chemistryviews、C&ENEWS等都对工作进行了高度评价;
(2)设计了新型的光电催化-光催化Z-scheme系统,并采用该设计成功构建了基于光合系统II和Si光化学电池的自然-人工光合杂化系统。该系统可高效利用太阳能在无偏压条件下实现纯水分解反应。工作发表在Angew.Chem. Int. Ed.,并被评为“热点文章”。
(3)通过优化筛选氧化还原电对,将基于硅的光电催化系统和LMPO酶催化系统耦合,通过太阳能驱动酶催化反应,构建的无机-生物酶耦合的光电化学体系实现了α-几丁质转化为可溶性寡聚产物的反应,相关工作正在进行中。
H2S选择性氧化制备双氧水示意图(左)和基于光催化-光电催化Z-scheme设计的自然-人工杂化水分解原理示意图(右)。
1. MaW G, Wang H, Yu W, Wang X M, Xu Z Q, ZongX*, Li C*. Achieving Simultaneous CO2 and H2S Conversion via aCoupled Solar-driven Electrochemical Approach on Non-precious Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57: 3473 –3477.
2. WangW Y, Wang H, Zhu Q Y, Qin W, Han G Y, Shen J R, Zong X*, Li C*.SpatiallySeparated Photosystem II and a Silicon Photoelectrochemical Cell for OverallWater Splitting: A Natural–Artificial Photosynthetic Hybrid. Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55: 9229–9233. (HotPaper)
3. Zong X, Han J F, Seger B, Chen H J, Lu (Max) G Q, Li C*, Wang LZ*, An IntegratedPhotoelectrochemical–Chemical Loop for Solar-Driven Overall Splitting ofHydrogen Sulfide. Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53: 4399-4403. (Hot paper)
4. Zong X, Chen H J, Seger B,Pedersen T, Dargusch M S, McFarland E W, Li C,* Wang L Z*, Selective productionof hydrogen peroxide and oxidation of hydrogen sulfide in an unbiased solarphotoelectrochemical cell. Energy Environ. Sci. 2014, 7,3347-3351 (Cover story)
5. S.Liao, X. Zong, B. Seger, T.Pedersen, T. Yao, C. Ding, J. Shi, J. Chen, C. Li. Integrating a dual-siliconphotoelectrochemical cell into a redox flow battery for unassistedphotocharging. Nat. Commun. 2016, 7,11474.
6. MaW G, Han J F, Yu W, Yang D, Wang H, ZongX*, Li C*. Integrating Perovskite Photovoltaics and Noble-Metal-FreeCatalysts toward Efficient Solar Energy Conversion and H2SSplitting. ACS Catal. 2016, 6, 6198−6206.
7. Wang X M, Wang H, Zhang H F, Yu W, Wang X L, ZhaoY, Zong X*, Li C*. DynamicInteraction between Methylammonium Lead Iodide and TiO2 NanocrystalsLeads to Enhanced Photocatalytic H2 Evolution from HI Splitting, ACS Energy Letters, 2018,Accepted.
8. Zhang H F, Yang Z, Yu W, Wang H, Ma W G, Zong X*, Li C*, ASandwich-like Organolead Halide Perovskite Photocathode for Efficient andDurable Photoelectrochemical Hydrogen Evolution in Water Adv. Energy. Mater. 2016, 6, 1600864. Accepted.
9. Metal Phosphide Catalysts Anchored on Metal-cagedGraphitic Carbon towards Efficient and Durable Hydrogen EvolutionElectrocatalysis, Nano Energy, 2018, Accepted.
10. WangZ L, Han J F, Li Z, Li M R, Wang H, ZongX*,Li C*. Moisture-Assisted Preparation of Compact GaN:ZnO Photoanode TowardEfficient Photoelectrochemical Water Oxidation. Adv. Energy. Mater. 2016,6, 1600864.