近年来，我组在光电催化(PEC)分解水方面的系列研究工作受到国际广泛关注，受邀撰写的Perspective综述性文章“Photoelectrocatalytic Water Splitting: Significance of Cocatalysts, Electrolyte, and Interfaces”最近发表在ACS Catal.上 (Chunmei Ding, Can Li*, et al., ACS Catal., 2017, 7, 675-688.http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.6b03107).

  PEC分解水制氢是利用太阳能制备燃料的理想途径之一，其太阳能利用效率受多个因素影响，是电极光吸收效率、电荷分离效率和表面反应即载流子注入效率的乘积。目前PEC分解水的效率仍比较低，因为一些关键科学问题尚未解决，包括电极吸光有限、载流子复合严重、表面反应过电位高且动力学慢、电极稳定性差等。我组在启动PEC分解水研究以来，围绕光电极制备(Nanoscale, 2014, 6, 2061; Phys. Chem. Chem. Phys., 2014, 16, 23544; Adv. Energy Mater. 2016, 1600864.)、助催化剂修饰(Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 4589; ACS Appl. Mater. Interfaces 2015, 7, 3791; ChemSusChem 2015, 8, 3987.)、电解液的影响(J. Phys. Chem. B, 2015, 119, 3560.)、空穴储存和传输层(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 7295; Chem. Eur. J. 2015, 21, 9624; J. Phys. Chem. C 2015, 119, 19607; Energy Environ. Sci., 2016,9, 1327.)、基底电子传导层(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7, 3791)、界面态能级调控(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138 (41), 13664.)、异相结的构建(Chem. Sci. , 2016, 7, 6076.)及电极内部颗粒间界面调控(Chem. Sci. , 2016, 7, 4391.)等问题取得一系列研究进展。

  该Perspective系统总结了国内外通过调控电极–溶液、半导体–助催化剂界面提高PEC分解水效率的研究进展，重点讨论了助催化剂、电解液和界面功能层修饰的重要作用，并对半导体-溶液界面、载流子分离传输和转移、表面反应机理等诸多科学问题，以及反应器设计、反应条件等参数的影响进行了讨论和展望。首先，大量研究表明，担载助催化剂是降低反应势垒、促进表面反应的最有效手段。其次，电解液参数的调变是提高PEC分解水效率的重要手段，因为电解液离子会显著影响表面反应(阳离子可影响水分解及其逆反应过程，阴离子可参与质子转移过程)。此外，通过合适的界面层(例如空穴传输层、空穴储存层、电子阻挡层等)进行助催化剂和半导体间的界面修饰，对于促进电荷分离和转移、提高电极效率和稳定性十分关键。

  该研究工作得到了国家自然科学基金和科技部项目的资助。（图文/丁春梅）